Trong vai Giacinta 'Jinx' Johnson, một người tình của James Bond trong phim được quảng cáo mạnh Die Another Day (2002), Berry đã tái tạo một cảnh từ phim Dr. No, nổi lên từ làn sóng nước để được James Bond chào đón như Ursula Andress 40 năm trước đây.[34] Lindy Hemming, người thiết kế trang phục cho phim "Die Another Day", đã nằng nặc yêu cầu Berry mặc bộ bikini và mang một dao nhíp làm tặng phẩm.[35] Berry đã nói về cảnh này: "Nó hấp dẫn", "thú vị", "sexy", "kích thích" và "nó sẽ vẫn khiến tôi nhớ tới sau khi đoạt giải Oscar".[29] Cảnh mặc bikini được quay ở Cadiz; địa điểm này (lúc đó) theo tường trình là lạnh và gió lớn, nên đoạn phim được quay nhanh khi Berry không quấn quanh người bằng các khăn dày, để tránh cho chị khỏi bị lạnh.[36] Theo một cuộc thăm dò tin tức của đài ITV, Jinx được bình chọn là cô gái cứng cỏi thứ tư trên màn hình từ trước tới nay.[37] Berry đã bị thương trong lúc quay phim khi mảnh vỡ từ một quả lựu đạn khói bay vào mắt chị. Mảnh vỡ này đã được lấy ra trong một phẫu thuật dài 30 phút.[38]

Sau khi Berry đoạt giải Oscar, nhà sản xuất phim "X-Men 2" đã thuê viết lại các kịch bản để dành cho chị nhiều thời gian diễn xuất hơn cho phim X2.[39] Berry nói trong cuộc phỏng vấn cho phim X2 rằng chị sẽ không đóng trở lại vai Storm trừ khi nhân vật này có sự xuất hiện nhiều so với phiên bản truyện tranh.

Tháng 11 năm 2003, chị đóng vai chính trong phim tâm lý giật gân Gothika đối diện với Robert Downey Jr., trong khi đóng phim chị bị trật cánh tay. Downey phải diễn cảnh túm lấy cánh tay của chị và vặn, nhưng anh ta đã vặn quá mạnh. Việc sản xuất phim phải tạm dừng trong 8 tuần lễ.[40] Đó là một phim thành công vừa phải về bán vé ở Hoa Kỳ, thu được 60 triệu dollar; nhưng thu thêm được 80 triệu dollar ở nước ngoài.[41] Berry xuất hiện trong video nhạc của ban nhạc rock Limp Bizkit thâu bài "Behind Blue Eyes" cho dải ghi âm của phim. Cùng năm, chị được bầu chọn là #1 trong số 100 phụ nữ xexy nhất thế giới của tạp chí FHM.[42] Năm 2004, Berry được bầu đứng thứ tư trong số 100 ngôi sao điện ảnh sexy nhất mọi thời đại của tạp chí Empire.[43]

Berry nhận 12,5 triệu dollar thù lao cho vai chính cùng tên trong phim Catwoman,[41] một phim tốn hết 100 triệu dollar; ngay tuần đầu, phim đã thu được 17 triệu dollar.[44] Chị cũng đoạt Giải Mâm xôi vàng cho diễn viên nữ chính tồi nhất năm 2005 cho vai diễn này. Chị đã có mặt trong buổi lễ để đích thân nhận giải (trở thành người thứ ba – và là diễn viên thứ hai – đích thân tới nhận giải này)[45] với óc hài hước, coi đây là kinh nghiệm của điểm thấp nhất để sẽ được ở điểm cao nhất.[6] Một tay cầm giải Oscar còn tay kia cầm giải Mâm xôi vàng, chị phát biểu: "Suốt đời tôi không hề nghĩ rằng mình sẽ được ở đây, đoạt một giải Mâm xôi vàng. Tôi không từng mơ ước được ở đây, nhưng cảm ơn các bạn. Khi tôi là một đứa trẻ, mẹ tôi nói với tôi rằng nếu con không thể là người thua cuộc cách vui vẻ, thì sau đó không có cách nào con có thể là một người chiến thắng mà không kiêu ngạo".[30] Quỹ bảo vệ động vật đã khen ngợi lòng thương mèo của Berry để dập tắt các lời đồn rằng chị đã giữ một con hổ Bengal từ nhóm động vật sử dụng ở phim Catwoman như một "con vật cưng".[46]Sau đó Berry xuất hiện trên phim truyền hình Their Eyes Were Watching God (2005), do Oprah Winfrey sản xuất cho hãng ABC, một kịch bản chuyển thể từ tiểu thuyết của Zora Neale Hurston, trong đó Berry đóng vai Janie Crawford, một phụ nữ có tinh thần tự do mà những tập tục tình dục không theo lệ thường đã khiến cho các người đương thời với chị trong một cộng đồng nhỏ ở thập kỷ 1920 khó chịu. Chị đã được đề cử một giải Emmy cho phim truyền hình này. Cùng lúc đó, chị lồng tiếng cho nhân vật Cappy, một trong nhiều sinh vật máy móc trong bộ phim hoạt họa Robots (2005).[47]

Năm 2006, Berry, Pierce Brosnan, Cindy Crawford, Jane Seymour, Dick Van Dyke, Tea Leoni, và Daryl Hannah đã đấu tranh thành công trong việc chống xây dựng nhà máy sản xuất khí hóa lỏng Cabrillo Port được đề xuất ở ngoài bờ biển Malibu.[48] Berry nói: "Tôi quan tâm đến không khí chúng ta hít thở, tôi quan tâm đến các sinh vật biển và hệ sinh thái của đại dương".[49] Tháng 5 năm 2007, thống đốc Arnold Schwarzenegger đã phủ quyết việc xây dựng nhà máy này.[50] Hasty Pudding Theatricals đã tặng giải Woman of The Year 2006 cho chị.[51]

Berry tham gia vào việc sản xuất phim và truyền hình. Chị làm nhà sản xuất điều hành phim Introducing Dorothy Dandridge năm 1999, và Lackawanna Blues năm 2005. Berry vừa sản xuất vừa đóng vai chính trong phim kinh dị Perfect Stranger với Bruce Willis và trong Things We Lost in the Fire với Benicio del Toro. Sau đó Berry đóng vai chính trong phim Frankie and Alice, trong đó chị đóng vai Frankie Murdoch một phụ nữ trẻ người Mỹ đa sắc tộc bị chứng rối loạn căn tính phân ly, cố đấu tranh để bảo toàn con người đích thật của mình và không nhận một nhân cách chủng tộc thay đổi. Chị đã được nhận Giải của Hiệp hội các nhà phê bình phim Mỹ gốc Phi cho nữ diễn viên chính xuất sắc nhất và được đề cử cho Giải Quả cầu vàng cho nữ diễn viên phim chính kịch xuất sắc nhất.

Berry là một trong các nữ diễn viên được trả thù lao cao nhất ở Hollywood, chị kiếm được 10 triệu dollar mỗi phim.[3] Tháng 7 năm 2007, chị đứng đầu danh sách 40 nhân vật nổi tiếng phi thường nhất thế giới về điều gì đó của tạp chí In Touch. Ngày 3.4.2007, chị được thưởng một ngôi sao trên Đại lộ Danh vọng Hollywood trước mặt Kodak Theatre tại 6801 Đại lộ Hollywood cho các đóng góp của chị vào kỹ nghệ điện ảnh.[52][53]

Trong nhiều năm, Berry đã là hình ảnh quảng cáo cho hãng mỹ phẩm Revlon và hãng Versace. Tháng 3 năm 2008, Công ty nước hoa Coty Inc. đã ký hợp đồng với Berry để đưa ra thị trường sản phẩm nước hoa đầu tay của chị. Berry đã rất vui mừng, nói rằng mình đã tạo ra các loại nước hoa của riêng mình ở nhà bằng cách pha trộn các hương liệu.[54]